1962 fand in Muehls Kelleratelier die erste aktionsähnliche Veranstaltung „Die Blutorgel“ statt, an der Muehl, sowie Adolf Frohner und Hermann Nitsch beteiligt waren. Die Idee wurde im Frühjahr 1963 zusammen mit Nitsch im „Fest des psycho-physischen Naturalismus“ radikalisiert. In einem programmatischen Aufsatz zum „psycho-physischen Naturalismus“ heißt es u. a.: „manchmal [habe ich] das Bedürfnis, mich wie eine Sau im Schlamm zu wälzen. Mich provoziert jede glatte Fläche, sie mit intensivem Leben zu beschmutzen. Ich krieche auf allen Vieren darauf herum und schleudere den Dreck nach allen Richtungen.“ Im Herbst führte Muehl in seinem Wohnatelier vor der Kamera seine erste Materialaktion, „Versumpfung eines weiblichen Körpers“ durch. Die Aktion „Versumpfung einer Venus“ war im Rahmen des „Fest des psycho-physischen Naturalismus“, das Muehl zusammen mit Hermann Nitsch veranstaltet hatte, geplant gewesen, konnte aber wegen polizeilicher Intervention nicht stattfinden.
Von 1964 bis 1966 führte Muehl zahlreiche sogenannte „Materialaktionen“ durch, die zum Teil vom Filmemacher Kurt Kren, zum Teil vom Fotografen Ludwig Hoffenreich festgehalten wurden. 1966 entwickelte er in enger Zusammenarbeit mit Günter Brus einen neuen Aktionstyp, bei dem der Körper selbst und seine Funktionen als das eigentliche Material begriffen werden. Diese Aktionsform war stark politisiert, Muehl formulierte dazu das „aktions-politische“ Programm „Zock“.
Beim ZOCK-Fest im April 1967 zertrümmerte Muehl eine Kücheneinrichtung auf der Bühne, danach wurde ein Lammkadaver mit roter Farbe übergossen, es entstand ein Chaos. Im Juni 1968 organisierten Muehl, Brus und Oswald Wiener zunächst im Hörsaal 1 des NIG (Neues Institutsgebäude) der Wiener Universitätdie Aktionsveranstaltung „Kunst und Revolution“, die als „Uniferkelei“ bekannt wurde. Dazu gehörte die Pissaktion Muehls, wobei drei nackte Männer um die Wette urinieren. Die erreichten Weiten wurden gemessen und an der Tafel notiert. Aufgrund seiner Anfragen an Veranstalter in anderen Städte kam es teilweise zu Protesten und gerichtlichen Auseinandersetzungen. So wurde eine geplante Aktion in Bremen, bei der ein Schwein geschlachtet werden sollte, von Tierschützern vereitelt, nach seiner Ansicht „sabotiert“, worauf gegen den Retter des Schweins ein Gerichtsverfahren eröffnet wurde, bei dem es allerdings hauptsächlich darum ging, wer rechtmäßiger Eigentümer des Tieres ist. Am 17. Dezember 1969 wurden bei einer Aktion mit Hermann Nitsch in der Kunsthochschule Braunschweig auf Einladung des AStA ein Schwein geschlachtet und dabei Blut, diverse Materialien, Urin und Kot über eine nackte Frau geschüttet, dazu Weihnachtslieder über Lautsprecher gespielt.
Die Aktionen wurden von der Presse als Skandal dargestellt und führten schließlich zu Haftstrafen für Brus, Muehl und Wiener. Brus wurde wegen „Herabwürdigung der österreichischen Staatssymbole“ verurteilt und emigrierte nach Berlin.
Muehl führte einige psychodramatische Aktionen mit sexueller Dynamik durch und begann in einem Reflexionsprozess, seine Idee der „Aktion“ von der sich als Kunstform etablierenden Happening– und Fluxus-Kunst abzugrenzen. Er folgte einer Reihe von Einladungen, u. a. in die USA, an Universitäten und in Ausstellungen Aktionen durchzuführen. Er sah im „Happening eine durchaus bürgerliche Kunst, eben Kunst. Wir wollen diese blödsinnige Kunst überwinden.“
Die lose organisierten Aktivitäten dieser Zeit wurden in der Kunstgeschichte später unter dem Begriff Wiener Aktionismus als eigene Form behandelt. Aktionen diesem Sinne führte Mühl bis auf eine Ausnahme nach 1970 in der Öffentlichkeit nicht mehr durch, wohl aber in seiner Kommune am Friedrichshof.